文部科学省科研費新学術領域
「コンピューティクスによる物質デザイン:複合相関と非平衡ダイナミクス」
2014.3.10 東京大学 本郷キャンパス
電界による磁気異方性制御:実験
Electric-field control of magnetic anisotropy: Experiment
野﨑隆行
産総研 ナノスピントロニクス研究センター
計画研究:スピンエレクトロニクス材料の探索
研究代表者: 佐藤和則(阪大)
研究分担者: 小田竜樹 (金沢大), 小倉昌子(阪大), 野﨑隆行(産総研)
連携研究者: 黒田眞司(筑波大), 吉田博(阪大), 朝日一(阪大), 鈴木義茂(阪大),
赤井久純(阪大), 下司雅章(阪大)
Introduction 1
e-
スピントロニクス
電子工学
電荷制御 (伝導・光学特性)
磁気工学
電子スピンの巨視的制御
e-
e不揮発性固体磁気メモリ
トンネル磁気抵抗効果
生体用高感度磁界センサー
Yuasa et al. Nature Mater.(2004)
不揮発性SRAM
高周波発振器
課題
駆動電力の低減
Introduction 2
駆動電力の低減に向けて
低消費電力なスピン状態(方向やダイナミクス)制御技術が必要不可欠
電流磁界
スピントルク (電流)
1820年~ Oersted
1996年~
Slonczewski, Berger
電界制御が必須!
<1fJ
1bitの書き込み
~100 pJ
消費電力
~100fJ
低消費電力化
エレクトロニクスとの対応
真空管
FET
バイポーラトランジスタ
p
n
p
p
n
p
Introduction 3
磁歪制御
電界によるスピン制御の試み
マルチフェロイック
キュリー点制御
ピエゾ素子
磁性薄膜
V. Novosad et al. JAP (2000).
H. Ohno et al. Nature (2000).
D. Chiba et al. Nature Mater. (2011)
L. W. Martin et al.
J. Phys. : Condens. Mater. (2008).
実用デバイス化への要求




室温での安定な動作
高い繰り返し動作耐性
磁気抵抗素子との複合化
高速動作
Introduction 4
電界磁気異方性制御
M. Weisheit et al. Science 315, 349 (2007)
Pt
Pt
FePt
MgO
Electric double layer
Electrolyte
1.0 V
-0.12 -0.11
-0.1
H (T)
0
0.1
Kerr rotation
0.4 V
H (T)
液体電界質による電気2重層の利用
4.5%の保磁力変化
室温において、3d遷移金属の垂直磁気異方性を
電界で制御することが可能!
Introduction 5
電界誘起磁気異方性変化の起源 -理論M. Tsujikawa and T. Oda, Phys. Rev. Lett. 102, 247203 (2009).
Number of electrons
Pt
Fe
Pt
Electric field (V/Å)
Contents
実用デバイス化への要求を満たす電界スピン制御法の開発に向けて・・・




室温で安定に動作する固体素子
高い繰り返し動作耐性
磁気抵抗素子との複合化
高速動作
1. 全固体素子における電圧磁気異方性制御の実現
2. 電圧磁気異方性変化を利用したスピンダイナイクス制御
全固体素子における電圧磁気異方性制御の実現
T. Maruyama, Y. Shiota, T.N. et al. Nature Nanotech. 4, 158 (2009)
Y. Shiota, T. N. et al. Appl. Phys. Exp. 2, 063001 (2009)
T. Nozaki et al. APL. 96, 022506 (2010)
Y. Shiota, T.N. et al. APEX 4, 043005 (2011)




室温で安定に動作する固体素子
高い繰り返し動作耐性
磁気抵抗素子との複合化
高速動作
Experiment 1
超薄膜磁性層における界面誘起の垂直磁気異方性
MgO(001) 10 nm
超薄膜Fe80Co20(001) tFeCo
Au (001) 50 nm
600
Eperp×tFeCo (J/m2)
垂直磁化成分 (a.u.)
0.5 nm
0.55 nm
0.58 nm
-150
-100
-50
0
50
垂直磁界 (Oe)
100
150
界面磁気異方性エネルギー
Ks = 650 J/m2
400
200
0
-200
0.0
0.1
0.2
0.3
0.4
0.5
0.6
FeCo thickness, tFeCo (nm)
磁性層膜厚によって垂直磁気異方性の大きさを設計可能
0.7
0.8
Experiment 2
電圧印加による垂直磁気異方性制御
電圧印加により磁化容易軸が面内-面直間で遷移
Kerr ellipticity (a.u.)
極カー効果測定
tFeCo = 0.58 nm
-1000
-200 V
200 V
-200 V
0V
200 V
-500
0
500
Magnetic field (Oe)
3d遷移金属強磁性体/MgO接合は現在のスピントロニクスの基本構造!
1000
様々な材料系における電界磁気異方性制御の報告例
CoFeB
FePd, FePt
CoCrPt-TiO2
nanocomposite
laser
M. Endo et al. APL 96, 212503 (2010)
K. Kita et al. APL 112, 033919 (2012)
F. Bonell et al. APL 98, 232510 (2011)
T. Seki et al. APL 98, 212505 (2011)
T. Zhou et al. APL 96, 012506 (2010)
トンネル磁気抵抗素子における電界磁気異方性制御
Junction size: 2 × 6 m2
Sputtering
Ru(7 nm)
Ta (5 nm)
FeB (1.5 nm)
Fe wedge (0-0.7 nm)
MgO (2.5 nm)
Fe (3
or 0.7 nm)
MBE
Cr (30 nm)
MgO (3 nm)
MgO (001) substrate
Free layer, tfree
Reference layer
Experiment 3
トンネル磁気抵抗素子における電界磁気異方性制御
Fe(3 nm)/MgO/Fe(0.3 nm)/FeB (1.5 nm) /Ta/Ru
Hex
Resistance (k)
55
Vbias = 30 mV
50
45
40
35
-6000 -4000 -2000
0
2000 4000 6000
Magnetic field (Oe)
Experiment 3
TMR曲線のバイアス電圧依存性
Fe(3 nm)/MgO/Fe(0.3 nm)/FeB (1.5 nm) /Ta/Ru
Normalized resistance (a.u.)
1.0
+V
0.8
0.6
0.4
1000 mV
800 mV
600 mV
400 mV
200 mV
30 mV
-200 mV
-400 mV
-600 mV
-800 mV
-1000 mV
0.2
0.0
0
1000
2000
3000
4000
Magnetic field (Oe)
Positive bias: electron depletion
Negative bias: electron accumulation
5000
Experiment 3
Bias voltage dependence of Eperptfree
Electric field (mV/nm)
-200
Eperptfree (J/m2)
180
0
400
200
Slope: 105 fJ/Vm
2.6
2.4
2.2
160
2.0
140
1.8
120
1.6
100
1.4
1.2
80
-1000
-500
0
500
Voltage (mV)
1000
30% change in Eperp by 1V application
Hperp, eff (kOe)
-400
電圧磁気異方性変化を利用した
スピンダイナイクス制御
T. Nozaki et al. Nature Phys. 8, 491 (2012)




室温で安定に動作する固体素子
高い繰り返し動作耐性
磁気抵抗素子との複合化
高速動作
Introduction 6
強磁性共鳴 (FMR)
Basic research
•
•
•
•
•
ダンピング定数
磁気異方性
層間交換結合
飽和磁化
FMR signal
•
•
•
•
Applications
マグノニクス
マグノニクス(スピン波)
スピンポンピング
マイクロ波アシスト磁化反転
スピントルク発振
スピントルク検波
スピンポンピング
Frequency
A. A. Serge et al.
J. Phys. D: Appl. Phys. (2010)
S. Mizukami et al. PRB (2002)
A. Brattas et al. PRB (2002)
Concept
電界磁気異方性制御による強磁性共鳴励起
Hex
Hd (Vrf)
Vrf
LLG equation
dM
dM
  M  H eff   M 
dt
dt




1
H



E
mag 
 eff

M


0
s
 
1
2
2
Emag  0 M sV H c y  H d 0  H d Vrf  z  0 M sVsˆ  H ext
2
高周波電界による磁気異方性変化
Experiment 4
電界励起FMR信号例
100
80
Vdc (V)
60
RA: 420 km2
Junction size: 2 × 6 m2
40
20
0
-20
ホモダイン検波法
-40
A. A. Tulapurkar et al. Nature (2005)
(Spin-torque induced FMR: RA~3 m2)
-60
I cos t   R cos t   

IR
cos    cos  2t   
2
DC voltage
2800 Oe
3000 Oe
3200 Oe
3400 Oe
3600 Oe
3800 Oe
4000 Oe
1400 Oe
1600 Oe
1800 Oe
2000 Oe
2200 Oe
2400 Oe
2600 Oe
Prf = -15 dBm
qH: 65deg.
0
2
4
6
8
Frequency (GHz)
10
12
電界による磁化反転制御
Y. Shiota, T.N. et al. Nature Mater. 11, 39 (2012).
Y. Shiota, S. Miwa, T.N. et al. Appl. Phys. Lett. 101, 102406 (2012)
静電界印加
磁化反転できない
短パルス電界印加
歳差運動を利用した
ダイナミック磁化反転
パルス電界によるダイナミック磁化反転(シミュレーション)
立ち上り&立下り: 70 ps
V
0.4 ns
パルス電圧印加下における磁気エネルギー変化
エネルギー障壁
Hbias
y
Heff
y
x
Voltage OFF:
Hext,z = 700 Oe
Ha, ⊥ = 1400 Oe
Hbias
Hbias
y
x
Voltage ON:
Hext,z = 700 Oe
Ha,⊥ = 600 Oe
x
Voltage OFF:
Hext,z = 700 Oe
Ha,⊥ = 1400 Oe
Experiment 5
Minor loop ( 84°)
16.0
tFeCo: 0.7 nm (in-plane)
tMgO: 1.5 nm
Junction size: 0.2×0.8 m2
Resistance (k)
15.5
AP
15.0
14.5
14.0
13.5
P
13.0
84°
12.5
0
300
600
900
1200
Magnetic field (Oe)
Hex
Vpulse=-1.35 V
tpulse = 0.65 ns
Pulse
Generator
反平行磁化状態
Au
SiO2 MgO
or
2 k
SiO2
Au 50 nm
Lock-in
amplifier
sign out
50 mV, 333 Hz
Resistance (k)
15.0
14.5
14.0
平行磁化状態
13.5
0
10
20
30
Number of pulse
40
50
消費電力比較
*Toshiba Co., IEDM2012
本研究
(200×800 nm2)
見込み値
(φ30 nm)
スピントルク型*
(φ30 nm)
310 fJ
1.4 fJ
90 fJ
電流駆動型と比較して約2桁の低消費電力化の可能性
今後の課題
磁性層の超薄膜化による熱安定性の低下
⇒ 微細化(大容量化)に対応できない
  KUV
エネルギー障壁 
磁気異方性
体積
不揮発性メモリなどの応用には
 ~ 40-60kBTが必要
磁化の向き
目標
Au/FeCo/MgO*1
MgO/FeB/MgO*2
超Gbit級
素子サイズ
Φ30nm
Φ30nm
Φ10nm

9
51
50
垂直磁気異方性 (Merg/cc)
1
2
20
電界効果 (fJ/Vm)
30
100
1000
1* T. Nozaki et al. APL. 96, 022506 (2010), 2* T. Nozaki et al. Appl. Phys. Exp. 6, 073005 (2013)
1.
2.
高結晶磁気異方性材料 Pt/Fe(1ML)/Pt(1ML) ~80×er (fJ/Vm)
High-k誘電体の導入 e.g. SrTiO3 er > 200 (er, MgO ~ 10)
Summary
•
•
•
全固体素子(トンネル磁気抵抗素子)における電界磁気異方性を実現
電界による高速スピンダイナミクス(強磁性共鳴)励起を実証
電界パルスを用いたダイナミック磁化反転を実証
Voltage control of
magnetic anisotropy
Voltage-driven MRAM
Voltage-driven three
terminal device
(Spin transistor)
Highly-sensitive detector
Voltage-induced
spin wave excitation
Results 5
Phase diagram of the Pswitch
measurement range
410
400
switching event number

100
Resistance ()
Pswitch
84 deg.
+ to - to +
390
380
370
360
400
Vpulse = -0.75 V
500
600
700
800
900
Magnetic field (Oe)
P ⇒ AP
Pswitch
1.0
0.75
0.50
0.25
0.0
0
1
2
3
4
5
pulse (ns)
6
7
8
720
1.0
700
6800.8
660
6400.6
620
6000.4
5800.2
560
5400.0
Switching probability
720
700
680
660
640
620
600
580
560
540
Magnetic field (Oe)
Magnetic field (Oe)
AP ⇒ P
0
Pswitch
1.0
0.75
0.50
0.25
0
1
1
2
2
3
3
4
4
5
pulse(ns )
5
pulse (ns)
6
6
0.0
7
7
8
8
Macro-spin mode simulation
<LLG equation>


 
 dM
dM
 M  H eff  M 
dt
dt



x
y
1
 0 M sV  H c y 2  H perp z 2   0 M sVsˆ   H ext  H dipole 
2
From experiment;
Ms = 1.54 T
Hc(0K) = 25 Oe
Hshift = 75 Oe
Hperp (0 V) = 1400 Oe
Hperp (-0.75V) = 600 Oe
T = 300K
Parameter;  = 0.01
1600
1400
Hperp (Oe)
Magnetic energy: Emag

1
 H eff  
Emag  H Thermal

M
0
s

z
1200
1000
800
600
400
-0.75
-0.5
-0.25
0
0.25
DC bias voltage (V)
Structure
Slope (fJ/Vm)
Ref.
Au / Fe80Co20 (0.4 nm) / MgO
-37
T. Nozaki et al. APL 2010
Ta / Co40Fe40B20 (1.33 nm) / MgO
-33
M. Endo et al. APL 2010
Au / Fe80Co20 (0.7 nm) / MgO
-31
Y. Shiota et al. APEX 2011
Au/FePt (1.5 nm) /MgO
19
T. Seki et al. APL 2011
Ta / Co60Fe20B20 (1.2 nm) / MgO / Al2O3
-11
K. Kita et al. JAP (2012)
Ta / CoFeB (1.3 nm) / MgO
-50
W. –G. Wang et al. Nat. Mater. (2012)
MgO / CoFeB (1.8 nm) / Ta
-33
S. Kanai et al. APL (2012)
Ru / CoFeB (1.4 nm) / MgO
18
Y. Shiota et al. APL (2013)
MgO / FeB (1.5 nm) / MgO
-108
T. Nozaki et al. APEX (2013)
MgO / Fe(0.3 nm) / FeB (1.5 nm) / Ta
-105
This study
Vacuum / Fe (15 ML) / Vacuum
-20
C.-G. Duan et al. PRL 2008
Vacuum / Fe (1 ML) / Vacuum
-33
K. Nakamura et al. PRL 2009
Pt / Fe(1 ML) / Pt (1 ML) / Vacuum
-72
M. Tsujikawa et al. PRL 2009
Cu / Fe (9 ML) / MgO
100
M. K. Niranjan et al. APL 2010
Au / Fe(2 ML) / MgO
11.6
M. Tsujikawa et al. JAP 2012
Theory
Comparison of experimental results and simulation
Magnetic field (Oe)
Magnetic field (Oe)
720
700
680
660
640
620
600
580
560
540
Pswitch
1.0
0.75
0.50
0.25
0.0
0
Simulation
P ⇒ AP
1
2
3
4
5
pulse (ns)
6
720
700
680
660
640
620
600
580
560
540
7
Pswitch
1.0
0.75
0.50
0.25
0.0
0
1
2
3
4
5
pulse (ns)
6
7
720
700
680
660
640
620
600
580
560
540
8
8
Pswitch
1.0
0.75
0.50
0.25
0.0
0
Magnetic field (Oe)
Experiment
Vpulse = -0.75 V
Magnetic field (Oe)
AP ⇒ P
1
2
3
4
5
pulse (ns)
6
720
700
680
660
640
620
600
580
560
540
7
8
Pswitch
1.0
0.75
0.50
0.25
0.0
0
1
2
3
4
5
pulse (ns)
6
7
8
Introduction 5
垂直磁気異方性の起源
1. 3d-白金族合金の結晶磁気異方性
L10-Fe(Co)Pt, Fe(Co)Pd
白金族系の強いスピン-軌道相互作用を活用
2. 界面誘起の垂直磁気異方性
MgO/3d遷移金属界面
Fe/MgO ; T. Shinjo et al. J. de Physique 40, C2-86-87 (1979).
CoFeB / MgO ; Ikeda et.al. Mature Mater. 9, 721 (2010).
L10 ordered FePt
Ikeda et.al. Mature Mater. 9, 721 (2010)
z2 (m=0)
Fe
Mg
O
MgO
弱いFe dz2- O pz混成
⇒ 垂直磁気異方性
Voltage-induced torque


 Hc x


1

H eff   m  H c x 2  H s , perp z 2  H ext z   
0

2
 

 H ext  H s , perp z 

 
 

 Hc x
 Hc x
0

 
 

H eff  
0
0
0



H  H





s , perp V z   H ext  H s , perp 0 z 
 ext
 H s , perp z 


z
Vtorque  
M
 H eff
Ms

0
 cos q  


  0   
0

 sin q   H

s , perp sin q 

 
0


   H s , perp cos q sin q 


0


cosq , 0 , sinq 
I.S.
x
y
No influence from spin transfer torque??
Discussion 1
Estimation of flowing tunneling current (current density)
Pr . f .  14dBm  V  
2  45mV  63  mV 

2
R  Z0  
V  , V  
V 
R  Z0
R  Z0


2

 63  mV   13   A
 9700  50   
i
Max. Current density , J  1.3  107  A / m 2 
Too small!
However…the ultrathin FeCo layer can be very sensitive
to the current torques due to the very small HZ…
Spin transfer torque
J s Ms A mV  m3 
S
g B J T 
0.00001 A
1.054  1034  J  s  2
 0.27 
sˆ   sˆ1  sˆ 
19
34
6
27
3
1.6  10  C  1.054  10  J  s 1.2225  10  A / m 1000  1000  0.54  10  m 
2.1  9.274  1024  J / T 
I
2
STT  g q 
sˆ   sˆ1  sˆ  ,
e S
 0.57   1   0.57 
 0.67 
 2.5  105   0    0    0   2.5  105   0 
 0.82   0   0.82 
 0.47 

   



STT  2.0  105  rad 
s

Voltage-induced torque
Vtorque  
M
 H eff
Ms
 x  0 
  y 0 
 1.75  107  rad

sOe    

 z   H 
perp 
  
 0.87   0 
 0  0 
 1.75  107  rad
 

sOe  

 0.5   50Oe 

 

0


   0.87  50 
 1.75  107  rad

sOe  



0


 7.6  108  rad 
s

103 times larger !
Comparison of the power consumption
Spin torque induced FMR
Cf. S. Ishibashi et al.
Appl. Phys. Express, 3, 073001 (2010)
CoFeB / MgO / CoFeB MTJ
100×150 nm2
RA: 2 m2, MR: 100%
Precession angle: 1 deg.
Consumed power: 1 W
Voltage-field induced FMR
Assuming the same sample size…
Precession angle : 1 deg.
Consumed power: 0.005 W
Power reduction
of 1/200!
Result 5
Input voltage dependence of the signal amplitude
Vdc   R  t 
Vrf
R q0 

1
MR sin q Re[G  ]VP 2
4
G   : Responce function
Tilted field angle: 55deg.
Hex = 500 Oe
100
1.5
60
40
0.5
20
0
0
10
20
2
30
-4
2
VP (10 V )
0.0
40
DC voltage (V)
1.0
Precession angle (degree)
Vp-p/
2 (V)
80
-14 dBm
-16 dBm
-18 dBm
-20 dBm
-22 dBm
-24 dBm
-26 dBm
-28 dBm
-30 dBm
150
100
50
Hex = 500 Oe
0
-50
0
1
2
Frequency (GHz )
3
4
Results 1
TMR curves
FeCo thickness dependence
(normalized MR curve)
tFeCo=0.54nm
10200
10000
9800
Normalized resistance
Resistance ()
0.77 nm
0.71 nm
0.68 nm
0.59 nm
0.54 nm
1.0
10400
0.8
0.6
0.4
0.2
9600
-6000 -4000 -2000
0
2000 4000 6000
Magnetic field (Oe)
0.0
-4000
-2000
0
2000
4000
Perpendicular magnetic field (Oe)
Difference in the saturation fields reflect the
surface magnetic anisotropy
Bias voltage dependence of mag-noise spectrum
Result 2
(tFeCo: 0.68 nm (Hperp=1500 Oe), tMgO: 1.5 nm, Hex = 2500 Oe)
4.0
4.5
5.0
5.5
Noise amplitude (a.u.)
3.5
4.0
ex
 H perp  H ex  H perp  H c  ;H d  H ex
H
5.4
6.0
-V
-30
5.2
5.0
-35
4.8
-40
4.6
4.4
-45
4.2
4.0
2
H
1
E perp   0 M s H perp
2
Frequency (GHz)
-445 mV
-400 mV
-360 mV
-315 mV
-270 mV
-225 mV
-185 mV
-140 mV
-95 mV
-50 mV

2
EperptFeCo (J/m )
+V
3.5
f0 
440 mV
400 mV
355 mV
315 mV
270 mV
225 mV
180 mV
140 mV
90 mV
45 mV
Peak frequency (GHz)
Noise amplitude (a.u.)
Kittel’s equation
-50
3.8
-400 -300 -200 -100
0
100 200 300 400
Electric field (mV/nm)
4.5
5.0
Frequency (GHz )
5.5
6.0
Anisotropy change slope: 37 fJ/Vm
Cf. Theory: Fe(1ML) / MgO (3 ML) 29 fJ/Vm
R. Shimabukuro et al. Physica E 42, 1014(2010)
Macro-spin model simulation
Hex = 700 Oe
Tilted angle: 84 degree
a
b
AP to P
1.0
0.6
0.4
0.2
0.0
CIMS
VIMS
0.8
Pswitch
Pswitch
1.0
CIMS
VIMS
0.8
P to AP
0.6
0.4
0.2
0.0
0
1
2
3
4
5
pulse (ns)
6
7
8
0
1
2
3
4
5
pulse (ns)
6
7
8
Estimation of precession angle, q
2 vd .c. RAP  R0  Z 0  180
q 
sin q 0 v  R q 2 MR 
vdc  88V ,
Pr . f .  14dBm  vP 
2  44mV  63 mV
R0  @ 55 deg .  9700
RP  9200, RAP  10800
MR  0.17, sin q 0  sin  55   0.82
q  1.3deg .
Second order perturbation theory
(D. S. Wang et al. PRB, 47, 14932 (1993))
ko : k vector of occupied state
ku : k vector of unoccupied state
l (= x, z): angular momentum operators.
<o|lz|u> <o|lx|u>
Out-of-plane
In-plane
x2-y2(m=±2)
xy (m=2)
EF
xz,yz (m=±1)
z2 (m=0)
xz,yz (m=±1)
xy (m=2)
Simplified band structure of
the monolayer Fe
Electric field induced anisotropy change
M. Tsujikawa and T. Oda, PRL 102, 247203 (2009).
Pt
Fe
Pt
Ms = 1.83×106 A/m
(Experiment)
g= -2.3×105 m/(A sec) (g=2.1)
a = 0.01
(parameter)
Hc(0K) = 25 Oe
(Experiment)
Hshift = 73.2 Oe
( Experiment )
Hs,perp (0 V/nm) = 1400 Oe
( Experiment )
Hs,perp (-1V/nm) = 600 Oe
( Experiment )
Thickness dependence of the MS for Fe80Co20 layer
1.8
1.44
Dynamic switching 2
Voltage-induced magnetization switching of perpendicularly magnetized film
J. Stöhr et al. Appl. Phys. Lett. 94, 072504 (2009)
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発表資料 - コンピューティクスによる物質デザイン:複合相関と非平衡