大気海洋物質科学 I
第1章:大気物質輸送
ー運動(力学)との対応からー
大気中の物質の輸送を、大気の運動(これはこれまで
の気象学であつかわれていた)と絡めて議論することが、
物質輸送または物質循環論と思う:
窒素、酸素については、気象学ではよく混ざっていると
して1つの流体(風? )として取り扱う
ー>運動の様子を議論
水は気象学のメインテーマ、少し話す程度
化学物質は幾つもあって、また観測結果もいっぱいあっ
て、、、ですが、ここではこれまで行なわれた研究からの
具体的物質として:
大気中の成分
放射性物質が輸送の確認として使われている
次に温暖化物質として重要である、寿命の長いCH4
比較的寿命の長い物質であるCO
寿命の短いOHの分布(太陽放射の当たり方で決まるの
で、循環とはあまり関係ないが)
最後に大気汚染の代表としてのオゾンを例として議論を
する
また、ここでは全球的物質輸送の問題をあつかう
大気微量成分の平均的な高度分布
1−1:方程式
輸送(運動)にからむ気象の基礎方程式を書いておきます.
オゾンなどの化学成分の輸送としては、成分の連続の式が増えていく
右図から想像されるように、場の量の変化の方程式をつかう
連続の方程式(大気全体)
(1)

 div (  v )  0
t
運動方程式(東西、南北、鉛直方向)は種々の近似をして以下のよう
(2)
(3)
du uv
1 p

tan   
 2v sin   Fx
dt
a
 x
dv u2
1 p

tan   
 2u sin   Fy
dt
a
 y
dw
1 p

g  Fz
dt
 z
2003年9月11日のオゾンホー
ル(全オゾンの分布)
現状の、全球をあつかう大気大循環モデル(GCM)では静力学平衡になっている
p
  g
(4)
z
RT
p   RT  
dT
dp d' Q


(6)
dt
dt
dt
理想気体(大気)の状態方程式、 R = 287 J / kg / K
熱力学の方程式:
cpは定圧比熱 ( = 1004 J / kg / K )
cp
 T(
断熱運動では温位が保存される。
変形して->
水蒸気の式
cp
p0 R / cp
)
p
d lnT
d ln p
d ln
d'Q
R
 cp

dt
dt
dt
Tdt
dq
 source sink
dt
(5)
1−2:化学物質輸送
個々の大気中物質(例えばオゾン)の体積混合比
D
 0
Dt
について
例えば、Muller and Brasseur(1995)から


 v    0
t
混合比が保存するように運動している式となる(分子拡散は無視)
この式に、化学変化として右辺に生成/消滅の項を付け加えることで、物質循環を議論すればいいであろう。
輸送問題としての1つの方法論:
直接表現できるスケールの運動とそれからのずれの運動が、分離されてよく議論される(例えば、通常のGCMでは、対流
は直接表現されていない)。
   '
のような形を仮定して、表現できる大きなスケールの運動(平均場)とずれ(擾乱とよぶ)を区別する。上式に代
入して、平均場の変動の式を導くと、




 v   
' u' 
' v' 
' '
t
x
y
p
のような式が導かれる。この右辺の擾乱の積の項をどのように評価するか? が問題ごとに変わる;
一番簡単な例は分子拡散をまねて、乱流による輸送を拡散の形に仮定するものがある。
結果的に、ある場所の物質の変化の式は
 
 
  
 
 
 



t advection t eddy
t chemistry
t
オイラー的時間変化 =

輸送の詳細
+化学過程
全球的に:
前ページの方法論を全球的な物質輸送の問題に適用すると、以下のようになるであろうか。
(小規模現象の輸送を扱う時は対流まで陽に表現で、乱流輸送をパラメータで表現か)
オイラー的その場所の物質変化=輸送+化学過程で
右辺の輸送としてはスケールで分けて ー> 大循環 + スケール小の対流など + 乱流輸送
大循環による輸送はたとえば、大循環モデル結果の風を用いたり、
ECMWFデータのように、モデルに観測データを同化して求めたものでもいいであろう。
例:我々のところで物質循環に用いている
大気大循環モデルは
(気候場とcoupleしているので、これを今のところ利用している)
T42 2.8x2.8程度の分解能の粗いモデルである。 ( 約250km )
低気圧などは、まあ分解可能であろう; 数千キロだから直接表現
惑星波動
これもいい 10000km
上記の運動は表現可能 大循環モデルで explicit にもとめるー>その風でモノが流れる
メソ現象は表現が出来ていない
T106では100kmの分解能になる メソα 現象があらわれてくる 化学気候モデルにはほとんど未使用
ECMWFデータのような風を用いた輸送モデルでは、最近T106くらいが使われるようになった
対流(別の項で) 対流時間 数時間でおこる ー>どのように表現するか?
乱流輸送
乱流理論を使いパラメータ表現、ここでは議論しない
1ー3:大循環による輸送
エネルギーの流れ:全球平均的なもの
図:太陽放射= 342-107 W/m2
235W/m2
赤外放射
67:大気直接加熱(太陽による)ー>乖離
潜熱(78)、顕熱(24)輸送: 上下対流 ー> 別節
66: 表面での赤外net
(全球平均的な話しはこの程度で)
大気の大循環は太陽放射と地球大気赤外放射の
緯度の違いによって生成されるであろう。
熱力学の式から眺めると、
cp
dT
dp
d' Q


dt
dt
dt
右辺の項の緯度差により、左辺の中の流れ
が生まれるのであろう。
ただし、右図は対流などによる大気加熱も考慮され
た非断熱加熱である。
ー>非線形システムなので、数値モデルになるのだ
ろう
非断熱加熱の緯度高度断面図
大循環の概略:
ー>そのようすを説明するのが大気
大循環論(熱輸送のみでなく、角運動
量、水の循環も含めて)だろう
それぞれがconsistentなように決まる
それぞれの保存則があって
(角運動量、エネルギー、水)
<ーすべてはお互いに、例えば速度
場などを通じて関係している。
定性的な大循環のようす
ー> その中で:赤道域と中高緯度の
運動の振舞いが異なる。
赤道域は水平収束的なものが特色の
よう
<ー
中高緯度は水平の渦が特色のよう
(気象学で詳しく語られている)
月平均された地表面気圧と風の概要
大循環の概略(続)
熱帯域で上昇流(場所は季節で移動)、30
度あたりは下降流なるHadley循環
中緯度高低気圧の様子
Hadley 循環とRossby循環(傾圧波動が卓越)
全体の枠組みが矛盾なく決まる
+Walker循環のように熱帯の東西移流や
中緯度の惑星波動による水平移流など
+ 対流の集合
東西に平均した子午面循環
対流、等温位面、流体粒子の流れの模型図
大循環の概略(水)
水的には赤道域の水蒸気が極方向へ移流される?
対流が決定的か
ー普通の気象での物質循環にからむー
降雨、蒸発、水蒸気輸送の緯度変化
全球の降雨のようす、北半球冬
東西に平均した水蒸気の南北高度分布(g/kg)
1−4:オイラーとラグランジュ
大きなスケールの運動による輸送はたとえば、大循環
モデルを用いた風や、ECMWFデータ(モデルに観測
データを同化して求めたもの)の風で表現されるであろ
う。
オイラー的な方法では
を直接積分することになる。
Emanuel and Pierrehumbert,1996, NASA ASI : 315Kと
330Kの等温位面上の水平的流体粒子の動き、初期条
件:3月1日から10日たったあと。

 v  
t
例:GCMで再現された6月での水蒸気fluxと降雨(水蒸
気は大循環で流されている。オイラーの式を解いた結果。
ただし、降雨の方は対流のパラメータが導入されてい
る)、Kawatani and Takahashi, 2003, J. M. S. J.
別方:流れにのって、空気粒子を追いかけてみる、
Lagrange的方法がある。
等温位面:成層
圏-->対流圏に
cross
350
320
傾圧波動にともなう流体粒子の鉛直的動きをみてみよう:
木田, 1977, J. M. S. J. (水は入っていない)
30日後
10日後
200mb
く
る
く
る
回
っ
て
い
る
10日後
200mb高度の、様々な緯度にモノをおいた:
全体的には下降している(重心の運動)、60度あたりに
おいたモノはすこし上昇(等温位のせいか?)
20日後
オイラー平均子午面循環
また45-60度あたりのは南北に大きく広がっている、こ
れは傾圧波動による移流のせいである。
だいたい等温位面をうごいている、断熱だと温位が一定
なので、その上を動く(前ページ)。
どこから来たかを求める:
下はある期間のCOの濃度分布、右図はどこからき
たかの起源の場所を決めるため、粒子をLagrange的
にみたもの
Blake et al.
高度別
9.2km
4.2km
Aircraftによる観測、96年、8月ー10月の観測、
PEM-Tropics A
1.5km
10日まえまで;いろいろな所から来ており、複
雑な起源となっている
1−5:大気大循環モデルの中の対流による輸送について
対流は細かいスケールでおこっている。その対流
は水のみでなく、微量成分の鉛直輸送で非常に重
要である。
図は2次元の対流が表現可能なモデルによる、
DMS(硫化ジメチル、(CH3)2S)の鉛直分布を示す。
中層の多いところは対流により輸送されていること
を示す。Wang and Prinn, 1998, JGR
平均的な流れによるものに加えて、



'  '
t
p
の右辺を評価することである。
1つのパラメータ例:
M と定義する。

Mass flux を
質量flux だから M≡ -ω/g〜ρw
Yanai et al. (1973)
これを2つにわける(雲によるものと周りの平均)
˜
M  Mc  M
Mc は積雲によるMass flux である。
˜
M
はまわり(環
境)のMass fluxである。
ー> GCMでは対流の効果をパラメータとして
扱っている。
すなわち、
水平面での雲のFractionを
でこれは小さい値とする)
Mc   c
と表される。

とすると(対流雲の部分
˜  (1   )
˜
M
結果として、
続:
物質の大きな領域の平均は
˜
  c  (1  )
は小さいから、
で、
いであろう。
また、
˜
  
(環境の値)とおいてよ
˜)
 ' '  c ( c  
˜ ) '  c
'  ( c  
だろうから
となる。だから
˜)
 ' '  Mc ( c  
 
˜)

M (   
t
p c c


 ˜
˜

Mc  c  
Mc  M c

p
p
p

˜  Mc  
˜  
˜ (   )  Mc  
˜
 (   )
t
p
p
今の場合、平均的な物質変動が普通のGCMでは表現できな
い雲対流によるMass fluxによる移流できまる。
乾燥静的エネルギー s= cpT+gzについては、
s



 L(c  e) 
Mc sc  s˜
Mc  Mc
s˜
t
p
p
p

 L( c  e)  Lc  (   )s˜  ˜s (   )  Mc
s˜
p

˜s
  Le  Mc
p
のような形になる。右辺の1項は蒸発の項である。
はcondensation
は蒸発
c
水蒸気については
次に雲のバランスを考える:(実際は個々の雲である
が区別しない、1つを代表として)
 雲の式を使って形をかえる
雲についての質量保存から
  

Mc  0
p
 はエントレインメント率、 はデトレインメント率と呼

ばれる。
また、雲にともなう物質の保存から
˜ 
(   )

M  0
p c c
e
q
 ~
~*  l  q
~)
 M c
q   (q
t
p
蒸発は
である。
e  lと仮定すれている。ここで
は雲水量
l
大問題は雲対流のMass fluxを如何にきめるかであるが、
→ 例えば、Arakawa and Schubert(1974)を参照してくだ
さい。
→ あとで、オゾンを例とした結果を述べます。
1−6:輸送モデルの確認としての放射性物質等
Muller and Brasseur, 1995, JGR
大規模場による輸送(ECMWFデータから)および水
平拡散 ー> 南北輸送の確認
鉛直輸送の確認:鉛直拡散と対流輸送(パラメータ
化は別方法)の効果が入っている。
ITCZ, 半球間の交換時
間は1.1年と書いてある
Kr85(寿命15年)の 表面での緯度分布(dashが大西
洋観測、実線がモデル結果(30W)):北半球が多く、
南半球はすくない
夏の大陸上のRadon222(半減期3.2日)の鉛直分
布
東西輸送:
東西平均の東西風の様子
<ー南北の温度差と温度風の関係で
上層の西風により物質が東に流さ
れている様子、7月平均、38Nにおけ
る 222Rn 分布
JJA(夏)平均の、東西風の緯度高度図
JJA、200hPaでの東西風分布
Jacob and Prather, 1990, Tellus、気象
場はGISS-GCMが使われている(夏のア
メリカ西大陸上dry convection が大事と
書いてある)
南北両半球の交換について
850hPa
地表面気圧と対応した流れ
1月に東西一様な仮想的物質をまぶし、赤道域に南北勾配を与
え、その後、流れによってどのように物質分布が変動するかをみ
たもの、1月のみ、Taguchi, 1993, JMSJ
その後、6月 と12 月でどんなふうに広がるかをみ
たもの、勾配の大きいところが移動するが、いつま
でも存在している、半球交換時間は1年と評価して
いる。
1−7:化学物質の全球分布
対流圏の中で
対流を伴うHadley循環と傾圧波動なるものがkeyに働いて
おり、それに化学過程などが絡む問題 -> 物がどのように存在
観測が行われている <ー> モデルによる説明研究
物質はいっぱいあって、、、
ここでは比較的多い物質を主に議論する
1:メタンについて
CH4は0.5 W/m2の放射強制力
CO2は1.5 Hydrocarbon=0.5
indirect=-1.5 対流圏オゾン
も0.5W/m2
対流圏微量成分
ー>ここでは物質分布について
IPCC 2001
メタンの反応例:
CH4 + OH
-> CH3 + H2O
CH3 + O2 + M -> CH3O2 + M
CH3O2 メチルぺルオキシド
CH3O2 + NO -> CH3O + NO2 CH3O メトキシ
CH3O + O2
-> HCHO + HO2 CH2O ホルムアルデヒド
NO + HO2
-> NO2 + OH
NO2 + hv
-> O + NO
x2
O + O2 + M
-> O3 + M
x2
---------CH4 + 4O2 + hv -> 2O3 + HCHO + H2O
他のも含めて全体emissionとして
ソースとしてのメタンemission:
状況変化でsourceが変わりー>分布という問題か
CH4
485 Tg/y
-397
emission
photo destruction
(計算結果)
deposition
-8.5
-------------------------------------------------------79 Tg/y -> 1.7% /y 程度の増加
emission 内訳(かなり幅があり、この程度の)Tg/y :
大気の物理化学、小川から
東西に平均したemission
なかなか難しい、、ー>逆問題からの評価
Muller and Brasseur, 1995, JGR
メタン分布(モデルの結果):
地表のCH4: 6月
Muller and Brasseur(1995)
2ppmv : 北アジア
むしろインドにピーク
最大 rice paddies, cattle
ヨーロッパ、東アメリカ
waste disposal
coal mining, gas
leak,
* sourceの影響が大きい
別のモデルである、NCAR気候モデルを
ベースにしたMOZARTのメタン
(South Poleからのずれ)
Hauglustaine et al., 1998, JGR
T=180days,
sigma=0.98
MOZARTのメタン放出
Brasseur et al., 1998, JGR
補足:
●11年とMBに書いてあるが、メタンの大雑把な寿命見積もり:
CH4 + OH -> CH3 + H2O 反応定数K=3x10(-12)xexp(-1820/T)=3x10(-12)x2x10(-3)=6x10(-15)
10(6)x6x10(-15)=6x10(-9)
: OH量 x 300Kの反応定数 = 1/s
1/(6x10(-9))=1/6 x 10(9)=2x10(8)/3x10(7) = 10年近い
Sudo et al., 2002, JGRでは 8年
解離時間が長いので、ソースとあとは運動できまる。
●CH4 の南北輸送の大雑把な見積もり

y
のような形を仮定する
'v'   K
Hauglustaine et al. (1998)の図
South Poleからのずれ
(中緯度の渦による輸送が拡散のかたちをとると仮定)

拡散係数Kとして
MBでは K=5x10(6) cgs=5x10(10)
ような値が使われている
T(ー1)=5x10(6)/(5x10(6))2
時間スケール=5x10(6)=50日
このような値が、半球内での南北交換の値と思われる?
両半球の交換はさらに時間が
ー> Hadleyの移動が絡むから、年のorderになるのだろう
2:COについて
CO反応について
CO + OH
-> CO2 + H
H + O2 + M
-> HO2 + M
HO2 ヒドロぺルオキシド
NO + HO2
-> NO2 + OH
NO2 + hv
-> O + NO
O + O2 + M -> O3 + M
----------------------------------CO + hv + 2O2 -> O3 + CO2
MAZARTの見積もり(大気全体)
光化学破壊:1730, dry=190 net sink=1920
CO emission分布、7月:
Brasseur et al., 1998
輸送と化学寿命は同じ程度か
CO+OH (k=10(-13))x10(6)=10(-7) 100日程度
chemical 生成:
(例:メタン酸化ー>ホルムアルデヒドー>CO)
CH2O + hν ----> H + CHO (≦350nm)
H + O2+M ----> HO2 + M
CHO + O2 -----> CO + HO2
---------CH2O + 2O2 ----> CO + 2HO2
MAZARTの見積もりでは
emission: 1219
Tg-CO/yr
光化学生成:881 ->total source :2100
Sudo et al., 2002, JGRでは
emission: 1227
Tg-CO/yr
光化学生成:1574 ->total source :2801
破壊:2610
時間変化:冬は破壊されないから多い、春に最大
結果としてのCO分布:
1月の表面のCO分布
南半球は9、10月ころ最大
○は観測、
□がモデル
7月のCO
CO 南北分布 子午面断面図をみて
工業のある所ー source+化学
熱帯
ー バイオマスの生成
熱帯域で大きな量を示している。
TROPOZ II 1991年1月(アメリカ西海岸)観測と
MOZART結果
CO分布の別例:
1994年の10月の観測での多
いCO分布(MAPS)、この年は
ENSOがあり、バイオマスバー
ニングが多かったよう
一方のモデル結果は、この場
合少ないCOを再現している。
ー>地表からのバイオマス
バーニングを変えて実験して
みると?
3-10km(500mbがpeak)のCO
工業化で、どんなふうになっているか? Crutzen and Zimmermann, 1991, Tellus
昔の状況で計算して、どのように分布が異なるかで調べると
preindustrial
但し、バイオマス量に依存するので、定量化は難
しいであろう
1980想定
中高緯度で多くなっている
現状のモデルのCO結果:
世界のいくつものモデルを集めて、モデルの
performanceをみるー>さらに予測
Shindell et al.
衛星観測
モデル平均
上図はMOPITTと呼ばれる衛星観測の結果で2000年の4月と10月の500hPaでの分布、下図は多くのモデ
ルの平均で見積もられたCO分布。モデルの北半球でのunderestimateが目立つ
-> COのemissionがロシアで増えているのでは?と言われている。
3: OHについて
OHは少ない量ではあるが、これまでみたように、 CH4破壊、CO破壊などで非常に重要な物質であるので、これを見
ておこう。
東西平均したOH分布、7月
O3 + hν(310nm以下)-> O(1D) + O2
H2O + O(1D) -> 2OH
モデル結果:地表のOH、7月3日、6GMT
H2Oがメインのソースであり、光解離で作られるので、日のあたり具合でほとんど決まっているよう。
補足: CHASERのNOXについて
昼間のNOの観測との比較
1−8:オゾンについて
成層圏か
らの流入
対流圏オゾン化学の略図
7月の地表オゾンの結果例:主に化学
反応により決まる
オゾン生成の1例:
CH4 + OH
-> CH3 + H2O
CH3 + O2 + M -> CH3O2 + M
CH3O2 + NO -> CH3O + NO2
CH3O + O2
-> HCHO + HO2
NO + HO2
-> NO2 + OH
NO2 + hv
-> O + NO
x2
O + O2 + M
-> O3 + M
x2
---------CH4 + 4O2 + hv -> 2O3 + HCHO + H2O
1月の地表オゾン
成層圏からのオゾン流入
左図は1つのイベント例であるが、このよう
なものの集積の結果として、
中緯度高低気圧の様子
MOZARTの結果、7月で東西平均したもの、
成層圏から流入しているいるようにみえる
MOZART:成層圏から、391Tg/yでnet
生成=507Tg/y
対流圏オゾン量(DU単位)の分布図
CHASER:成層圏から593Tg/yでnet生
成が397Tg/y
ENSOにともなうオゾン偏差の分布:
Sudo and Takahashi, 2002, GRL
オゾン偏差の経度高度図と、下図の色がmass flux
anomaly(赤が上向き)、一方、矢羽根は大規模場の
流れ偏差、 Mass Flux も重要な役割を果たしている。
1997年、ENSO時におけるオゾンの偏差(’96からの差)、
上は衛星データから、下は化学モデルの結果、ただし、
モデルでの微量成分の放出は96,97は同じものを使っ
ている。
輸送の効果により、インドネシア域のオゾン増加の
半分くらいは説明できる。あとの半分はバイオマス
バーニングの変化であろう?
個々の問題はいっぱいあるが、、、、
NOx量がへるとオゾンがへるであろう例:
WAF-Chem モデルによる評価:
衛星観測による、NOxの最近の減少傾向(下図);ほとんどそ
の場所のemissionによって決まっているのかな?この問題は
全球輸送とは直接は関わらないよう。
Nox(上), O3(下)、色は減少の度合い
オゾンとチベット域テイラーカラム:Rossby Heightの
適用
f 2 2
2
( 
N 2 z 2
)
準地衡風方程式で
なる演
算子が出てきた。水平と鉛直が同じようにバラ
ンスすると、水平スケールが与えられると、鉛直
fL

N
スケールとして、
となるが、これをRossby
の深さと呼ぶ。その例の論文を見てみる。

1997-2004年の10月と11月の平均的な
全オゾン量の分布(TOMS)
こんな感じでし
ょうか?
composite Map:オゾン濃度の高いところが、チベットの南の縁に
存在 ー>チベット上でのTaylor カラムの現れと言われている。
fL 8 105  2 10 6
Rossby depth 

 16 10 3  16km
2
N
10
比較的深い?
10月26日、10月28日、11月1日、2004年の全オ
ゾン量の時間変化
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